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離子液體催化二氧化碳合成碳酸二甲酯？

2024-11-20 10:25:30 sh默尼 2

大氣中以CO2為主的溫室氣體的積累導(dǎo)致了嚴(yán)重的全球變暖問(wèn)題。CO2捕獲和利用(CCU)已成為解決當(dāng)前碳困境的重要解決方案。與傳統(tǒng)的DMC生產(chǎn)路線相比，由CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯(DMC)避免了使用有毒的光氣或CO，符合綠色化學(xué)原理，具有明顯的優(yōu)勢(shì)。但該途徑的動(dòng)力學(xué)緩慢且受到反應(yīng)熱力學(xué)限制，已有許多的研究致力于開發(fā)能夠加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的高效催化劑。


近幾十年來(lái)，離子液體(ILs)在CCU過(guò)程中常作為溶劑、活化劑和催化劑，這種多功能性使其獲得了相當(dāng)大的關(guān)注。通過(guò)對(duì)陽(yáng)離子和陰離子的精心設(shè)計(jì)，一系列含有羥基功能化季銨鹽陽(yáng)離子和氫氧根陰離子的堿性離子在溫和條件下對(duì)DMC表現(xiàn)出高選擇性。大多數(shù)均相催化劑（包括IL）在反應(yīng)體系的分離和再生方面存在挑戰(zhàn)，不適合工業(yè)應(yīng)用?？紤]到強(qiáng)極性的反應(yīng)物CH3OH和副產(chǎn)物H2O，以及相對(duì)低極性的產(chǎn)物DMC和普遍存在的溶劑CH2I2，可以通過(guò)調(diào)整極性來(lái)設(shè)計(jì)有效的相分離離子液體。

基于此，來(lái)自華東理工大學(xué)的陳立芳和漆志文教授帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新的含堿性陰離子的羥基功能化咪唑基離子液體作為催化劑，用于從CO2和CH3OH直接合成DMC。在陽(yáng)離子上添加一個(gè)羥基，咪唑基離子液體的催化活性得到了顯著提高，這也促進(jìn)了它們通過(guò)自分離進(jìn)行恢復(fù)和再生。研究者還使用密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了IL的電子結(jié)構(gòu)及其對(duì)底物和關(guān)鍵中間體的活化能力。

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