研究人員使用固態(tài)核磁共振光譜研究了復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的界面結(jié)構(gòu)和鋰離子傳輸。同時,在PEO基復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)中,引入了兩種具有代表性的離子液體,它們與聚合物具有不同的混溶性?;烊苄圆畹碾x子液體潤濕聚合物-無機界面并增加局部極化率。這降低了擴散勢壘,導(dǎo)致整體室溫電導(dǎo)率為2.47×10-4?S cm-1。優(yōu)化后的復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)臨界電流密度高達0.25?mA cm-2,組裝的LiFePO4-鋰金屬固態(tài)電池能夠在室溫下循環(huán),庫侖效率為99.9%。在HSEs中,PEO聚合物和無機固體電解質(zhì)相之間的界面缺乏醚氧,導(dǎo)致界面上的局部鋰離子電導(dǎo)率較差。通過添加IL,如PP13-TFSI,可以提高界面擴散率,其在PEO中的低混溶性使其位于相邊界上,促進鋰離子傳輸。多核固態(tài)核磁共振研究揭示了HSE中有機相和無機相界面的結(jié)構(gòu)及其對鋰離子擴散途徑的影響。這為界面策略的發(fā)展提供了思路,有望提高復(fù)合電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率及其與鋰金屬負極的相容性。
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